全固态电池被认为是下一代动力电池的终极方案，而硫化物固态电解质（SSEs）凭借超高离子电导率与优异成型性，成为颇具产业化潜力的技术路线之一。
然而一直以来，有个“卡脖子”的难题始终横亘在全固态电池产业化面前——硫化物固态电解质的核心原材料硫化锂（Li₂S），太过昂贵。
宁波东方理工大学讲席教授、中国工程院外籍院士孙学良，教授王长虹团队以工业基准原料碳酸锂（Li2CO3）为锂源，低成本的硫氰酸铵（NH4SCN）为硫源，通过“多级复分解”反应制备出低成本且高品质的硫化锂，攻克硫化物固态电解质的成本痛点。
成本分析表明，使用这种由碳酸锂驱动的硫化锂合成的硫化物固态电解质，总成本降低了86.6%和88.5%，突显了其在推动硫化物固态电解质面向全固态电池商业化的重要技术经济优势。
近日，相关研究发表于国际顶级化学期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）。
让硫化锂从“天价原料”到“平民化制备”
传统硫化锂制备方法存在成本高、安全性差、提纯繁琐、污染风险大等缺陷，无论是锂硫爆燃法、酸碱中和发，还是碳热、镁热还原法，都难以兼顾低成本与规模化生产。该研究选用工业基准原料碳酸锂（8.56 USD/kg）与廉价硫源硫氰酸铵（3.56 USD/kg），反应仅生成二氧化碳、氮气等气态副产物，无需额外提纯即可获得高品质硫化锂，实现公斤级量产，颗粒均匀、结晶度高、适配硫化物固态电解质合成需求。
(a)硫化锂的合成装置与反应路径示意图，(b)公斤级硫化锂合成实物图，(c,d)自制与商用硫化锂的粒径分布对比，(e)自制硫化锂的高分辨透射电镜图像，(f,g)自制与商用硫化锂的扫描电镜图像，(h) X射线衍射精修结果，(i,j)锂 1s和硫 2p的 X射线光电子能谱。
比肩商用液态电解液的室温电导率
研究利用上述硫化锂，合成了Li5.4PS4.6Cl0.8Br0.8 (LPSCB)和Li5.4PS4.6Cl1.6 (LPSC)两种经典SSEs，结晶性良好，几乎无杂质相，室温离子电导率分别达11.33和7.94 mS/cm，电子电导率低至10-8 S/cm级别。利用LPSCB和LPSC电解质，搭配铌酸锂（LiNbO3）包覆的高镍正极（Ni90@LNO）与锂铟合金负极组装全固态电池，0.1C初始容量分别达到192.2和198.8 mAh/g，首圈库伦效率分别为81.9%和85.3%。0.1C~5C实现优异的倍率性能，1C循环800圈容量保持率接近95%。为了验证全固态电池的可应用性，组装软包电芯，软包电池可稳定输出55.4 mAh，3C高倍率仍保留30.32%初始容量，且成功点亮LED小灯泡。
(a-d) LPSCB和LPSC两种硫化物固体电解质的 X射线衍射精修图谱与晶体结构模型，(e)电化学阻抗谱Nyquist图，(f) Arrhenius拟合曲线，(g)线性扫描伏安曲线。
成本大幅降低，技术经济性优势明显
团队从经济性、产品纯度、生产安全性、环境友好性、能耗效率、可操作性六项指标全面评估主流合成方法的优缺点，对硫化锂和电解质材料进行了生产成本核算，发现该路线显著降低硫化锂来源成本，使LPSCB和LPSC总成本相较商业硫化锂路线下降86.6%和88.5%，硫化锂对硫化物固态电解质总成本的贡献也降至50%以下。
宁波东方理工大学为论文第一完成单位，孙学良和王长虹为论文通讯作者，东方理工博士生朱蒙飞、夏圣杰，博士后王超为共同第一作者。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1002/anie.8115835.
课题组介绍
孙学良
孙学良，中国工程院外籍院士、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士、加拿大西安大略大学终身教授、加拿大国家首席科学家、国际Electrochemical Energy Reviews创刊主编。现任宁波东方理工大学讲席教授，物质与能源研究院院长。长期从事固态电池、锂离子电池和燃料电池基础和应用研究，近年来在新型卤化物固态电解质及其全固态电芯开发方面做出了一系列原创性成果。在Nature、Science等国际权威期刊发表SCI论文800余篇，被引用95000次，H因子163。曾荣获国际最具权威电池技术奖等荣誉。连续8年入选科睿唯安“全球高被引科学家”和“全球前2%顶尖科学家”榜单。申请80项专利（授权40项）。
王长虹
王长虹，宁波东方理工大学独立PI、博士生导师，物质与能源研究院副院长。2020年获得加拿大西安大略大学博士学位，2022年获得加拿大Banting博士后奖金，于美国马里兰大学和西安大略大学联合开展博士后研究工作。目前主要从事全固态电池的关键材料与核心技术研究。
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